上官婉儿一样，是个历史上颇具争议的优秀女性。
她为人沉稳，聪敏机警且极富权谋，无论性格亦或长相都与武则天相类，极获女皇喜爱，时常参与国家大政的处置谋划。
武则天在世时，她因畏惧母亲威严不敢造次。诛灭张易之、张昌宗兄弟，她立下大功，逐渐有了自己的势力。中宗李显在任期间，即便嚣张跋扈的韦后与安乐公主，也都忌惮她三分。“唐隆政变”中，她与侄子李隆基联手除掉了韦后集团，在朝中威望日隆。
李旦对妹妹非常尊重，经常与她商议国政，且一谈就是很久。有时遇到公主不在，他还会委派宰相前往公主府邸咨询。每次宰相奏事，李旦都会先问：“这事与太平商量了吗？”接着再问：“与三郎商量了吗？”得到肯定答复才会批准执行。李隆基因排行老三，故昵称三郎。
只要是公主想做的事，李旦没有不听的。宰相以下官员，进退升迁全凭她一句话，由她举荐做上高官的人不计其数，权力甚至超过了皇帝。
她的三个儿子薛崇行、薛崇敏、薛崇简也继薛崇训之后册封为王。家中田园遍布长安近郊，每天府中开销可与皇宫媲美。
太平公主轻视李隆基年轻，又忌惮他的英武，想重新换个软弱些的子嗣做太子，以便保住自己权力。于是她到处散布流言，声称：“太子不是嫡子，与礼制不合。”又派人刺探李隆基的一举一动，但凡稍有小过必会上报李旦。甚至连李隆基身边都安插有太平公主耳目，李隆基深感不安。
为了除去李隆基，太平公主四处援引党徒。前御史中丞窦怀贞的老婆是韦后乳母，时人戏称他为“国?”。韦后一党覆没，他杀妻自首。李旦鄙薄其为人，把他贬为益州长史。太平公主势大，他立即转投太平公主，一门心思替主子拉人效忠。
受太平公主指派，他让女婿唐晙邀请宰相韦安石到府宅坐客，用以试探韦安石立场，遭到韦安石拒绝。
李旦曾密召韦安石，告诫他：“听闻官员全都拥戴太子，你应留心查明。”韦安石不假思索的回答：“这话一定出自太平公主！太子有功于国，为人孝顺友爱，愿您勿为谗言所惑。”
李旦吃惊的瞪大眼睛：“朕知道了，你可千万不要再与他人提及此事。”
谁知太平公主恰好来找李旦，在帘幕后面把韦安石所说听了个清清楚楚。恼怒的太平公主随即派人构陷韦安石，准备将他收捕严办，全凭宰相郭元振讲情才得以幸免。
公主又曾前往光宅门等候众宰相，委婉提示他们改立太子。宰相们大惊失色，谁也不敢吭声。只有宋璟高声抗议：“太子对国家立有大功，是我大唐将来的主人，公主怎能当众讲这些不利于国家的话！”
宋璟、姚崇察觉苗头不对，为避免朝廷因争权夺势再次陷入混乱，两人密奏李旦：“宋王李成器是陛下长子，豳王李守礼是高宗长孙，太平公主总在两人之间挑拨离间，会使太子不安，请将二位亲王外调为刺史；免去岐王李隆范、薛王李隆业左、右羽林卫大将军职务，改任他们为东宫左、右率，用以护卫太子。同时，请把太平公主和她丈夫武攸暨迁往东都洛阳居住。”
李旦清楚宋璟、姚崇的用意，考虑了一下说：“朕的三位兄长都已离世，只剩太平一个妹妹，朕不忍心让她搬那么远！其他事情听凭你们安排。”
二人随即起草诏书，命令大唐亲王、驸马不得再执掌兵权，有在军中任职的一律改任其他职务。
不久，又有流言传来，说是五天内将有兵变。李旦找侍臣商议，宰相张说进言：“这一定是有人想要离间东宫，请陛下下令让太子监理国事，流言自会消失。”
姚崇称赞道：“张说所言，是利国利民的妙计。”李旦大为高兴，彻底接受了宋、姚所提建议。
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